gogasy (gogasy) wrote,
gogasy
gogasy

Category:

Распределение трития по глубине тонких титановых пленок

Сердцев Г.И.
 
РАСЧЕТ РАСПРЕДЕЛЕНИЯ ТРИТИЯ
ПО ГЛУБИНЕ СОРБЕНТА.


     Предложена методика расчета распределения трития по глубине сорбента исходя из величины бета-тока с образца, насыщенного тритием, снятого методом задерживающего потенциала. Получено соотношение между бета-током с образца и формой распределения концентрации трития по глубине сорбента.
     Для сравнения токовых характеристик, различных бета-излучателей вводится коэффициент эмиссии сорбента σ, как соотношение величины бета-тока с образца к полному числу электронов, возникающих в единицу времени в сорбенте. Приведён оценочный расчет коэффициента эмиссии σ по выведенному соотношению для трёх простейших распределений - линейно-нарастающего, равномерного и линейно-убывающего в глубину сорбента.
     Приведены экспериментальные значения коэффициента σ для титановой пленки толщиной 0,4 мг/см2. Из сравнения экспериментальных и теоретических значений σ делается вывод, что в первом приближении концентрация трития близка к линейно-нарастающей в глубину сорбента.

    Serdtsev G.I. Sorbent Depth Thritium Distribution Calculation.
    A method of a sorbent depth thritium distribution is suggested on the basis of a beta-current value from a target saturated with thritium measured by means of a cut off potential.
    A relationship between beta-current value from a target and a type of sorbent depth thritium concentration distribution was obtained.
    For comparing current characteristics of varies beta-emitters there is introduced a sorbent emission factor σ as a ratio of the beta-current value from a target to the total numbe of electrons produced in a unit time in the sorbent.       There is given an estimated calculation of the emission factor σ on the basis of the relationship derived above for three most elementary types of distributions: linear-increasing, level and lineal-decreasing into the sorbent depth.
    There are given experimental values of factor σ for a titanium film 0,4 mg/cm2 thickness. From a comparison of theoretical and experimental values σ a conclusion is made that to the fist approximation thritium concentration is close to a linear-increasing one into the sorbent depth.
 
    Для ряда практических задач требуется знание профиля распределения изотопов водорода по глубине тонких (толщиной 0,3 – 2,0 мкм) пленок, являющихся носителями водорода. Особенно актуально знание распределения трития по глубине сорбента тритиевых мишеней, используемых в генераторах нейтронов с реакцией T(d,n)He4 а также при изготовления бета—излучателей низких энергий.
    Как известно, тритий распадается с периодом полураспада 12,26 года
    3Н13Не2 + υ + β + Е                                                            (1)

    В каждом акте бета-распада испускается один электрон. Спектр энергий испускаемых электронов является непрерывным, простираясь  от Е=0 до Е0 = 18,6 КэВ. Вероятностъ распределения бэта-электронов по энергиям даётся приближённой формулой [1]

    w(E)= p2 f(ε,Z) ε (ε0-ε)2 √(ε2-1)                                             (2)

где, p2 - некоторая константа, ε = E / m0c2,   ε0 = E0 / m0c2,    E0 - верхняя граница бета—спектра в КэВ, m0 - масса покоя электрона, c – скорость света в вакууме,

    f(ε,Z)=2πb / (1-exp(-2πb))                                                       (3)

где b = Ze2 / ћ √(2E/m0),      Z - атомный номер конечного ядра, ћ - постоянная Планка.
    Подставляя численные значения в формулу (2) имеем

    w(E)= 1,47 p2 (E0-E)2 / (1-exp(-1,47 / √E))                            (4)

    Следовательно, с учётом кулоновской поправки энергетический спектр для электронов малой энергии приближается к постоянному значению.

    Для энергий бета—электронов более 2 КэВ с достаточной для расчетов точностью, формулу (4) можно заменить следующей приближенной формулой

    w(E)= p2 (E0-E)2 3√E                            (5)

    Примем следующее значение интеграла вероятности распределения бета — частиц по энергиям

     E00w(E)dE = 1                                      (6)

     При этом условии выражение (5) преобразуется к виду

     w(E)= 5,19 p2 (E0-E)2 3√E / (E0)3 3√E0             (7)

    После насыщения сорбента тритием мишень становится бета-излучателем, так как часть электронов, возникающих в объеме сорбента при распаде трития, покидает поверхность мишени. Методом запирающего потенциала можно снять кривые задержек вплоть до максимальной энергии электронов трития [2]. 
     Выведем аналитическую зависимость тока с мишени при различных запирающих потенциалах от распределения концентрации трития по глубине сорбента. При расчёте явлениями вторичной электронной эмиссии пренебрегаем, а движение бета—электронов в сорбенте считаем прямолинейным [3].
     Пусть слой cорбента, содержащий тритий, расположен перпендикулярно плоскости рис.1. Предположим, что на расстоянии Х от поверхности мишени находится источник электронов толщиной с концентрацией электронов с(х). Вероятность вылета электрона с энергией Е из этого источника равна w(E). Электрон с начальной энергией Е после прохождения расстояния l(Е,T) в результате потерь энергии в веществе сорбента будет иметь энергию Т

    Бронштейн и Фрайман [4] по своим данным и данным других авторов получили следующую эмпирическую формулу для значения пробега электрона в веществе

l = 6.10-2 A E1,4/ ρ Z                                                     (8)

где l - экстраполированный пробег в веществе (мкм), Е – кэВ, ρ - г/см3, А - атомный вес вещества. Эта формула справедлива, крайней мере, для диапазона Е = 0,5 — 4 кэВ. Если использовать данные другой работы [5] для диапазона энергий Е= 2 - 10 кэВ, то в выражении (8) коэффициент изменится на 5.10-2. Представим зависимость пробега электрона в веществе сорбента от величины начальной энергии Е и конечной энергии Т в виде

     l(E,T) = k (En – Tn)                                                           (9)

      После пролета расстояния l(E,T) электрон имеет энергию Т с вероятностью w(T), которая в общем случае зависит от Е. Однако, в дальнейшем будем считать w(T) = 1. Вылет электрона в любую сторону равновероятен, поэтому введем понятие поверхностной плотности электронов в сфере радиуса l(E,T)

      n(x,E,T) = w(E) c(x) dx / 4π l2(E,T)                                    (10)

       Электроны, вылетающие в пределах конуса с образующей l(E,T)‚ будут иметь энергию больше Т. Умножая поверхностную плотность электронов из (10) на площадь шарового сегмента, вырезаемого этим конусом

     S = 2 π l(E,T) [ l(E,T) – x ]                                                     (11)

получим количество электронов, имеющих начальную энергию Е и покидающих поверхность сорбента с энергией больше Т

     n(x,E,T) = w(E) c(x) [1 – x / l(E,T) ] dx                                 (12)

       Электрон, находящийся на расстоянии х от поверхности сорбента сможет покинуть пределы сорбента с энергией Т‚ в том случае, если его начальная энергия больше определенной величины.

    Е(х,Т) = n√(Tn + x / k)                                                                                    (13)

    Интегрируя уравнение (12) по всем значениям энергий бета-распада трития от Е(х,Т) до Е0 получим кривую задержки для слоя dx

    N(N,x) = 0,5 E0E(x,T) w(E)c(x)[1-x/l(E,T)]dxdE                                                (14)

    После интегрирования выражения (14) по всей толщине сорбента, получаем кривую задержки для всего слоя (толщина слоя d меньше пробега при максимальной энергии

    Е0 ) N(T) = 0,5 d0 c(x) dx E0E(x,T) w(E)[1–x/l(E,T)]dE                                  (15)

    Аналитическое решение интегрального уравнения (15) затруднительно, однако приближенное решение можно получить по экспериментальным кривым задержек, разбивая весь слой сорбента на р частичных слоев и считая в пределах частичного слоя концентрацию трития постоянной. Таким образом, уравнение (15) сводится к системе линейных уравнений

    N(Tj) = 0,5 pi=1 c(xi) xixi-1 dx E0E(x,Tj) w(E) [1 – x / l(E,Tj)]dE                                     (16)

    Очевидно, при больших значениях р можно решить систему уравнений (16) только с помощью ЭВМ. Однако, сравнением экспериментальных кривых задержек с рассчитанными по формуле (15) для простых распределений трития по глубине сорбента  
с(х) = с0 - равномерное,
с(х) = 2 х с0 /d - линейно-нарастающее в глубину сорбента,
с(х) = 2 с0 (1-х/d) -
линейно убывающая в глубину сорбента,
и т.д. можно оценить характер фактического распределения трития по глубине пленки сорбента. При этом следует иметь ввиду, что теоретические значения могут в несколько раз превышать экспериментальные значения из-за упрощающих допущений в расчете. Влияние упрощений можно учесть введением в систему уравнений (16) поправочных коэффициентов αi, которые можно определить из системы уравнений

    N(Tj) = 0,5 с0 pi=1 αi xixi-1 dx E0E(x,Tj) w(E) [1 – x / l(E,Tj)]dE                                      (17)

где N(Tj) – экспериментальные значения для образца, имеющего заведомо равномерное распределение тритии (насыщенного до предельного отношения).


     Назовем коэффициентом эмиссии электронов σ относительное количество электронов, покидающих мишень с энергией больше заданной, к полному числу электронов, образовавшихся в толще сорбента за тоже время

     σ(Т) = N(T) / N                       (18)

     Близкие значения коэффициента σ при различных концентрациях трития в реальных сорбентах должны свидетельствовать о том, что вид распределения концентрации трития по глубине сорбента один и тот же. Для оценочного расчета коэффициента эмиссии σ будем считать, что толщина слоя сорбента равна пробегу электрона с энергией Е0 = 18,6 кэВ, а показатель степени в выражении (9) n = 4/3, коэффициент k = l0 / (E0)4/3 , N = l0 /c0 - постоянное число электронов, возникающих в сорбенте в единицу времени. Заменим в формуле (16) порядок интегрирования и учитывая сделанные допущения получим

     N(T) = 0,5 E0E(x,T) w(E) l(E,T)0 c(x) [1 – x / l(E,T)]} dx } dE          (19)

Проведя вычисления для с(х) = с0 , получим

 σ(Т) = 5/88 – (T/Е0 )4/3 1/4 + (T/Е0)8/3 35/72 - (T/Е0)11/340/99 + (T/Е0)14/3 1/9      (20)

для с(х) =2с0 х/d значение будет иметь вид

 σ(Т) =7/486 – (T/Е0)4/3 5/66 + (T/Е0)8/3 1/6 - (T/Е0 )4 35/162 + (T/Е0)5 128/891 - T/Е0)6 8/243    (21)

      На рис.2 приведены значения коэффициента б, определенные для титана по формулам (20) и (21), там же приведены экспериментальные значения б для титановых пленок различной толщины и насыщенных до различных атомных отношений.
     Схема установки для измерения коэффициента б показана на рис. 3. Внутренняя поверхность сферического коллектора электронов (внутренний диаметр 86 мм) была покрыта слоем сажи для уменьшения вторичной эмиссии. Образец с тритием был выполнен в виде диска диаметром 18 мм. Вакуум а системе во время измерений поддерживался на уровне 5.10-6тор.  
      Величина остаточного тока для ненасыщенного образца при напряжении между электродами 15 кВ составляла 10-12 А. Напряжение измерялось статическим вольтметром, ток – усилителем постоянного тока (коэффициент усиления 105) с глубокой отрицательной обратной связью через резистор 100 ГОм.       Перед насыщением образец, представляющий собой молибденовый диск с напыленной титановой пленкой толщиной 0,4 мг/см2, прогревался в вакууме для обезгаживания в течение 30 минут при температуре 500 0С. Насыщение образца проводилось прогревов в атмосфере трития при температуре 450 0С.
     Атомное отношение трития к титану определялось делением количества сорбированного газа к весу напыленной пленки титана. Погрешности в определении напряжения не превышали 2%, в определении силы тока – 10%, количества сорбированого газа – 3%.
     Из сравнения экспериментальных и расчетных значений коэффициента в области энергий 1 – 15 кэВ видно, что реальное распределение трития в титановой пленке близко к линейно-нарастающему в глубину сорбента. Увеличение коэффициента б для энергий электронов менее 500 эВ легко объясняется выходом большого количества истинно вторичных электронов, возникающих в сорбенте при торможении бета-электронов с энергией в несколько кэВ [6].
      Замена в расчетах приближенной формулы (5) более точной (4) вызовет некоторое увеличение коэффициента б для энергий бета-электронов менее 2 кэВ относительно кривых, приведенных на рис. 2.

ВЫВОДЫ
     1. Предложенный метод расчета распределения концентрации трития по глубине сорбента устанавливает четкую связь между коэффициентом эмиссии б и распределением концентрации трития по глубине сорбента.
     2. Сравнение экспериментальных значений коэффициента б для титановой пленки толщиной 0,4 мг/см2 на молибденовой подложке с теоретическими коэффициентами б , показывает, что для исследованных пленок поверхностный слой обеднен тритием, а концентрация трития (в первом приближении) линейно нарастает в глубину сорбента.

ЛИТЕРАТУРА

1. Дж. Блатт, В.Вайскопф. Теоретическая ядерная физика. Перев. С англ. М,; ИЛ, 1954, 658 с.
2. Knoll M, Hartl V. Zur Energieverteilug von Tritium-β-Quellen aus Zr- und Ti- Trudern. Z.Naturforschungen 16a, 952-954, (1961).
3. И.М.Бронштейн, В.А.Долинин. НР в бериллии и свинце при больших углах падения первичного пучка. ФТТ, 8, 3422, (1966).
4. И.М.Бронштейн, В. О.Фрайман. О пробеге высоковольтных электронов в твердых телах. ФТТ, 3, 1122, /1961.
5. V.E.Cosslett, R.N.Tomas. Multiple scattering of 5-30 kev electrons in evaporation metal films. I. Total transmission and angular distribution. Brit. Jap. 15, №8, 883, (1964). II. Range-Energy relation. Brit. Jap. 15, №11, 1283, (1964).
6. И.М.Бронштейн, В. О.Фрайман. Вторичная электронная эмиссия. М.; Наука. 1969, 408 с.
Рис.1. К вопросу о движении бета-электронов в сорбенте.

Рис.2. Коэффициенты эмиссии б при различных запирающих напряжениях.
1 - с(х) = 2 с0 (1-х/d) - концентрация трития линейно-убывающая в глубину сорбента
2 - с(х) = с0 - концентрация трития равномерная по глубине сорбента
3 - с(х) = 2 х с0 /d - концентрация трития линейно-нарастающая в глубину сорбента
4 - подложка полирована 13кл.чист. η = 0,9
5 - подложка полирована 8кл.чист. η = 1,37
Рис.3. Схема установки для измерения коэффициента эмиссии электронов с сорбента.
Subscribe
  • Post a new comment

    Error

    Anonymous comments are disabled in this journal

    default userpic

    Your IP address will be recorded 

  • 0 comments